Haruna Sairenji (西連寺 春菜 - Sairenji Haruna)è un personaggio principale della serie, ideato da Hasemi Saki e disegnato da Kentaro Yabuki. Haruna è risultata essere il secondo personaggio preferito dei fan di To Love-Ru nel sondaggio biennale indetto dallo Shōnen Jump con 3076 voti, preceduta solo da Lala con 5472 voti, rivista nella quale è pubblicata settimanalmente la serie. Nell'adattamento animato Haruna è doppiata dalla doppiatrice Sayuri Yahagi.
Haruna Sairenji viene presentata come una persona molto matura per la sua età. È una ragazza che sa prendersi le sue responsabilità, ed è in grado di rimanere razionale in molte situazioni. Tuttavia, quando è molto spaventata perde completamente la ragione, diventando in grado di sconfiggere i nemici più terribili...

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La ragazza caduta dal cielo (「舞い降りた少女」 - Maiorita shōjo) è il primo dei 26 episodi che compongono il primo adattamento animato del manga.
Esso adatta ad anime il primo capitolo del manga. E' andato in onda per la prima volta in Giappone su TBS il 3 aprile 2008 con un'ora di ritardo sulla programmazione. In Italia l'episodio è inedito.
La storia comincia quando casualmente Rito si ritrova, all'interno della sua vasca da bagno, un'aliena completamente nuda. Stupefatto, il ragazzo reagisce urlando, e richiamando l'attenzione della...

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Lala Satalin Deviluke (ララ・サタリン・デビルーク - Lala Satarin Debirūku) è una delle protagoniste principali della serie e primo personaggio ad apparire nella serie. Durante la sua presentazione a Rito, si presenta come principessa del regno di Deviluke, in fuga dal suo pianeta poiché obbligata a scegliere come marito uno dei candidati dateli dal padre. Lala è risultata essere il personaggio preferito dei fan di To Love-Ru con 5472 voti nel sondaggio biennale indetto da Shōnen Jump, rivista nella quale è stata pubblicata settimanalmente la serie. Nella versione anime della serie, Lala è doppiata dalla doppiatrice Haruka Tomatsu.

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Rito Yūki (結城 リト - Yūki Rito) è il protagonista principale della serie, nonché l'unico personaggio maschile veramente di rilievo. L'intera storia rivolve attorno al suo rapporto con i personaggi femminili dell'opera, nonché alle sue avventure e disavventure, che possono essere eventi quotidiani o, non di rado, vista la natura dei personaggi, straordinari.

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